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亚傅体育:钟文武、申士杰团队在Advanced Materials上发表最新研究成果

作者:校科技处    新闻来源:校科技处    点击数:   更新时间:2022-02-23

亚傅体育钟文武、申士杰团队相关成果218日在线发表于Advanced Materials上,影响因子30.85,申士杰博士为论文第一作者、钟文武教授为论文通讯作者,亚傅体育为论文第一单位。

近年来,由于非晶电催化剂在许多场合下具有比晶体电催化剂更优越的析氢(HER)性能,因此吸引了极大的研究关注。非晶态电催化剂的电催化活性的增强可以归因于多种因素。目前,各种基于过渡金属的非晶电催化剂,如含有Co、Ni、Fe、Mo等的非晶电催化剂,已被发现具有良好的活性。构建异质结是提高电催化HER活性的另一种策略,因为它们往往比单一的对应物有更好的物理化学特性。很多过渡金属化合物异质结,例如过渡金属磷化物异质结、过渡金属氧化物异质结和贵金属异质结已经被广泛地研究。然而,上述异质结大多是晶体-晶体异质结。关于晶体-非晶体异质结的研究较少,尽管后者可以结合非晶结构的特点而实现优异的性能。

近日,来自亚傅体育的钟文武教授团队,在国际知名期刊Advanced Materials上发表题为“Crystalline-Amorphous Interfaces Coupling of CoSe2/CoP with Optimized d-band Center and Boosted Electrocatalytic Hydrogen Evolution”的文章。该文章研究了晶体-非晶CoSe2/CoP异质结的电催化析氢性能,并揭示了晶体非晶界面耦合对析氢性能增强的机理。这项工作提供了结合晶体和非晶结构来优化催化活性的思路,并且可以推广至优化其他过渡金属化合物电催化剂的性能。

                                       图1. CoSe2/CoP晶体非晶异质结的STEM表征图


要点一:晶体非晶界面耦合深度优化d带中心

CoP的负ΔGH值表明活性位点对H的吸附过于紧密限制了其电催化析氢性能。CoP的d带中心位于-2.05eV,而晶体-晶体CoSe2/CoP异质结的d带中心降低至-2.69eV。d带中心的下移表明H的吸附被削弱了,因此异质结的形成有助于改善析氢活性。和CoP以及晶体-晶体CoSe2/CoP异质结相比,晶体-非晶CoSe2/CoP异质结的d带中心进一步降低至-3.22eV。因此,晶体非晶界面耦合实现了d带中心的深度优化,进一步削弱了对H的吸附,获得了更好的性能。

要点二:晶体非晶界面耦合优化Co的价态和氢吸附吉布斯自由能

XANES和XPS表征都表明晶体CoSe2和非晶CoP之间存在强烈的电荷转移,以及实现了活性位点Co的价态的升高。此外,和单独的CoSe2、CoP及晶体-晶体CoSe2/CoP异质结相比,晶体-非晶CoSe2/CoP异质结具有最接近零的氢吸附吉布斯自由能和最小的转变能垒,从而实现更优的活性。

要点三:晶体非晶界面和非晶结构暴露大量活性位点

晶体非晶界面和非晶结构暴露了大量的活性位点。晶体-非晶CoSe2/CoP异质结的电化学双层电容值达到了86 mF cm-2,是相同条件下晶体-晶体CoSe2/CoP异质结的2.3倍。更多活性位点的暴露有助于析氢性能的提高。

该研究得到国家自然科学基金面上项目和浙江省自然科学基金的资助。

 


 

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